充電機充電鋰離子蓄電池中摻雜石墨烯/二硫化鉬/氮摻雜石墨烯異質(zhì)結(jié)的制備及其使用解析
2017-9-30 9:28:58??????點擊：
【引言】
充電機充電鋰離子蓄電池作為一種重要的儲能器材現(xiàn)已廣泛運用在日常日子中的電子產(chǎn)品中?，F(xiàn)在商業(yè)化的充電機充電鋰離子蓄電池負極資料主要為石墨。但其低的理論比容量(372 mAh g-1)現(xiàn)已無法滿足日益增長的發(fā)展需求，因而開發(fā)新的可代替的負極資料是當時一個重要的研討熱門。
二硫化鉬(MoS2)資料由于其高理論比容量和特別的層狀結(jié)構(gòu)遭到研討者們的廣泛研討。可是，MoS2負極的功能和嚴重受限于其低的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和弱的導(dǎo)電性。為了處理這些問題，現(xiàn)在最常用的戰(zhàn)略是將MoS2與導(dǎo)電性杰出的碳資料(carbon)復(fù)合。在這其間，石墨烯(graphene)由于二維結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的導(dǎo)電功能遭到了最多的重視。研討成果表明，當MoS2/graphene復(fù)合資料使用于充電機充電鋰離子蓄電池負極時，它們相對于純MoS2表現(xiàn)出顯著提高的電化學(xué)功能。現(xiàn)在，制備MoS2/graphene復(fù)合資料最常用的辦法是水熱法。在制備進程中，MoS2負載在氧化石墨烯(grphene oxide)或者graphene基底外表，構(gòu)成MoS2/graphene/MoS2三明治結(jié)構(gòu)。不幸的是，這種辦法存在著兩個顯著問題：一是制備進程耗時且貴重;二是產(chǎn)值十分低，往往只有毫克等級。
別的，得到的MoS2/graphene/MoS2三明治結(jié)構(gòu)中，MoS2的一面依然和電解質(zhì)直觸摸摸，所以電化學(xué)反應(yīng)進程中生成的多硫化物(polysulfide)仍將逐漸溶解在電解質(zhì)中。這種副反應(yīng)終究將引起電極的失效。為了處理這個難題，一些研討者經(jīng)過用無定型碳包覆MoS2/graphene/MoS2或MoS2結(jié)構(gòu)來進一步按捺該副反應(yīng)。例如，Xiao等人[1]使用水熱法在MoS2/graphene/MoS2復(fù)合資料外表包覆了聚氧化乙烯(PEO)層，該包覆層能很好地阻止polysulfide向電解質(zhì)擴散，得到了優(yōu)異的儲鋰容量和循環(huán)穩(wěn)定性: 在電流密度0.05 A/g下，循環(huán)185次，容量仍高達~1000 mAh/g。Fang等人[2]使用溶劑熱法制備了carbon/MoS2/carbon三明治結(jié)構(gòu)，在該結(jié)構(gòu)中單層MoS2被介孔碳完全包覆，因而，產(chǎn)品中的可溶性polysulfide得到了很好的維護，終究得到了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性：在電流密度0.1 A/g下，循環(huán)300次，容量仍高達~1400 mAh/g?？墒?，這種無定型碳包覆的MoS2復(fù)合結(jié)構(gòu)將引起一層厚厚的固體電解質(zhì)界面膜，導(dǎo)致了低的庫倫功率;額定添加的包覆進程也不利于完成簡潔組成的方針。此外，盡管MoS2/graphene/MoS2和carbon/MoS2/carbon復(fù)合資料在低電流密度下取得了杰出的循環(huán)穩(wěn)定性，但高電流密度(≥ 1 A g-1)下的長循環(huán)(≥ 500 cycles)功能——實踐使用十分重要的功能仍鮮有報導(dǎo)。因而，現(xiàn)在迫切需要開發(fā)一種簡潔的辦法來取得具有抱負充電機充電鋰離子蓄電池功能的MoS2復(fù)合資料。
【效果簡介】
來自天津大學(xué)的趙乃勤教授及其團隊使用簡潔、低成本的一步原位熱分解-復(fù)原反應(yīng)將層狀MoS2鑲嵌刺進到氮摻雜石墨烯(NDG)片層中(圖1)，制備了一種對polysulfide產(chǎn)品具有超強固定效果的層疊狀雜化資料。NDG與MoS2嚴密觸摸并能很好的包覆MoS2，因而，NDG能很好的承載MoS2在充放電進程中的產(chǎn)品polysulfide，并按捺對電解液的不良反應(yīng)。NDG/MoS2/NDG在初次充放電進程中的XRD和TEM調(diào)查剖析證明了這一的猜想(圖2)。為了進一步證明NDG/MoS2/NDG層疊狀結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢，本文也使用同種辦法制備了MoS2和NDG/MoS2電極資料。比較發(fā)現(xiàn)，純的MoS2電極由于其結(jié)構(gòu)的粉化和低的導(dǎo)電性而敏捷失效(圖3a);與NDG復(fù)合后的NDG/MoS2復(fù)合資料能夠明顯改進其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性，可是polysulfide的不良反應(yīng)問題依然存在，NDG/MoS2仍將緩慢失效(圖3b);本文規(guī)劃得到的NDG/MoS2/NDG電極能夠得到一個歸納的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，導(dǎo)電性和鋰離子傳導(dǎo)，一起NDG的包覆能夠很好地按捺polysulfide與電解質(zhì)的不良反應(yīng)，所以NDG/MoS2/NDG在長循環(huán)進程中仍能堅持優(yōu)異的歸納功能(圖3c)。電極測驗成果顯現(xiàn)，NDG/MoS2/NDG資料能夠明顯改進充電機充電鋰離子蓄電池功能，展現(xiàn)出高的初次庫倫功率(84.3%)，優(yōu)異的大電流長循環(huán)功能(在1 A/g下，循環(huán)600圈堅持552 mAh/g)和杰出的倍率功能(在1 A/g下，容量高達416 mAh/g)(圖4)。本文的規(guī)劃理念為以后組成NDG包覆其它金屬氧化物或金屬硫化物具有活躍的指導(dǎo)意義。
【圖文導(dǎo)讀】
圖. 層疊狀NDG/MoS2/NDG制備示意圖。
(a)NDG/MoS2/NDG電極的CV圖;(b)聚酰亞胺(PI)維護和(c)沒有PI維護的NDG/MoS2/NDG電極在首圈的XRD圖;(d, e)初次放電后和(f-h)充電后的NDG/MoS2/NDG的TEM圖。
(a)MoS2電極，(b)NDG/MoS2電極，和(c)NDG/MoS2/NDG電極的嵌鋰進程機理圖。
(a)NDG/MoS2/NDG電極的充放電曲線圖;(b)電流密度0.1 A/g下，NDG/MoS2/NDG電極的循環(huán)功能圖;(c)NDG/MoS2/NDG，NDG/MoS2，和MoS2電極的倍率功能圖;(d)不同電流密度下，NDG/MoS2/NDG電極和NDG/MoS2電極，NDG/MoS2/NDG電極和MoS2電極的容量比;(e)電流密度1 A/g下，NDG/MoS2/NDG電極的循環(huán)功能圖。
相關(guān)研討效果最近刊登在Nano Energy, 2017, 41, 154-163上。Thermal decomposition-reduced layer-by-layer nitrogen-doped graphene/MoS2/nitrogen-doped graphene heterostructure for promising lithium-ion batteries.
充電機充電鋰離子蓄電池作為一種重要的儲能器材現(xiàn)已廣泛運用在日常日子中的電子產(chǎn)品中?，F(xiàn)在商業(yè)化的充電機充電鋰離子蓄電池負極資料主要為石墨。但其低的理論比容量(372 mAh g-1)現(xiàn)已無法滿足日益增長的發(fā)展需求，因而開發(fā)新的可代替的負極資料是當時一個重要的研討熱門。
二硫化鉬(MoS2)資料由于其高理論比容量和特別的層狀結(jié)構(gòu)遭到研討者們的廣泛研討。可是，MoS2負極的功能和嚴重受限于其低的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和弱的導(dǎo)電性。為了處理這些問題，現(xiàn)在最常用的戰(zhàn)略是將MoS2與導(dǎo)電性杰出的碳資料(carbon)復(fù)合。在這其間，石墨烯(graphene)由于二維結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的導(dǎo)電功能遭到了最多的重視。研討成果表明，當MoS2/graphene復(fù)合資料使用于充電機充電鋰離子蓄電池負極時，它們相對于純MoS2表現(xiàn)出顯著提高的電化學(xué)功能。現(xiàn)在，制備MoS2/graphene復(fù)合資料最常用的辦法是水熱法。在制備進程中，MoS2負載在氧化石墨烯(grphene oxide)或者graphene基底外表，構(gòu)成MoS2/graphene/MoS2三明治結(jié)構(gòu)。不幸的是，這種辦法存在著兩個顯著問題：一是制備進程耗時且貴重;二是產(chǎn)值十分低，往往只有毫克等級。
別的，得到的MoS2/graphene/MoS2三明治結(jié)構(gòu)中，MoS2的一面依然和電解質(zhì)直觸摸摸，所以電化學(xué)反應(yīng)進程中生成的多硫化物(polysulfide)仍將逐漸溶解在電解質(zhì)中。這種副反應(yīng)終究將引起電極的失效。為了處理這個難題，一些研討者經(jīng)過用無定型碳包覆MoS2/graphene/MoS2或MoS2結(jié)構(gòu)來進一步按捺該副反應(yīng)。例如，Xiao等人[1]使用水熱法在MoS2/graphene/MoS2復(fù)合資料外表包覆了聚氧化乙烯(PEO)層，該包覆層能很好地阻止polysulfide向電解質(zhì)擴散，得到了優(yōu)異的儲鋰容量和循環(huán)穩(wěn)定性: 在電流密度0.05 A/g下，循環(huán)185次，容量仍高達~1000 mAh/g。Fang等人[2]使用溶劑熱法制備了carbon/MoS2/carbon三明治結(jié)構(gòu)，在該結(jié)構(gòu)中單層MoS2被介孔碳完全包覆，因而，產(chǎn)品中的可溶性polysulfide得到了很好的維護，終究得到了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性：在電流密度0.1 A/g下，循環(huán)300次，容量仍高達~1400 mAh/g?？墒?，這種無定型碳包覆的MoS2復(fù)合結(jié)構(gòu)將引起一層厚厚的固體電解質(zhì)界面膜，導(dǎo)致了低的庫倫功率;額定添加的包覆進程也不利于完成簡潔組成的方針。此外，盡管MoS2/graphene/MoS2和carbon/MoS2/carbon復(fù)合資料在低電流密度下取得了杰出的循環(huán)穩(wěn)定性，但高電流密度(≥ 1 A g-1)下的長循環(huán)(≥ 500 cycles)功能——實踐使用十分重要的功能仍鮮有報導(dǎo)。因而，現(xiàn)在迫切需要開發(fā)一種簡潔的辦法來取得具有抱負充電機充電鋰離子蓄電池功能的MoS2復(fù)合資料。
【效果簡介】
來自天津大學(xué)的趙乃勤教授及其團隊使用簡潔、低成本的一步原位熱分解-復(fù)原反應(yīng)將層狀MoS2鑲嵌刺進到氮摻雜石墨烯(NDG)片層中(圖1)，制備了一種對polysulfide產(chǎn)品具有超強固定效果的層疊狀雜化資料。NDG與MoS2嚴密觸摸并能很好的包覆MoS2，因而，NDG能很好的承載MoS2在充放電進程中的產(chǎn)品polysulfide，并按捺對電解液的不良反應(yīng)。NDG/MoS2/NDG在初次充放電進程中的XRD和TEM調(diào)查剖析證明了這一的猜想(圖2)。為了進一步證明NDG/MoS2/NDG層疊狀結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢，本文也使用同種辦法制備了MoS2和NDG/MoS2電極資料。比較發(fā)現(xiàn)，純的MoS2電極由于其結(jié)構(gòu)的粉化和低的導(dǎo)電性而敏捷失效(圖3a);與NDG復(fù)合后的NDG/MoS2復(fù)合資料能夠明顯改進其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性，可是polysulfide的不良反應(yīng)問題依然存在，NDG/MoS2仍將緩慢失效(圖3b);本文規(guī)劃得到的NDG/MoS2/NDG電極能夠得到一個歸納的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，導(dǎo)電性和鋰離子傳導(dǎo)，一起NDG的包覆能夠很好地按捺polysulfide與電解質(zhì)的不良反應(yīng)，所以NDG/MoS2/NDG在長循環(huán)進程中仍能堅持優(yōu)異的歸納功能(圖3c)。電極測驗成果顯現(xiàn)，NDG/MoS2/NDG資料能夠明顯改進充電機充電鋰離子蓄電池功能，展現(xiàn)出高的初次庫倫功率(84.3%)，優(yōu)異的大電流長循環(huán)功能(在1 A/g下，循環(huán)600圈堅持552 mAh/g)和杰出的倍率功能(在1 A/g下，容量高達416 mAh/g)(圖4)。本文的規(guī)劃理念為以后組成NDG包覆其它金屬氧化物或金屬硫化物具有活躍的指導(dǎo)意義。
【圖文導(dǎo)讀】
圖. 層疊狀NDG/MoS2/NDG制備示意圖。
(a)NDG/MoS2/NDG電極的CV圖;(b)聚酰亞胺(PI)維護和(c)沒有PI維護的NDG/MoS2/NDG電極在首圈的XRD圖;(d, e)初次放電后和(f-h)充電后的NDG/MoS2/NDG的TEM圖。
(a)MoS2電極，(b)NDG/MoS2電極，和(c)NDG/MoS2/NDG電極的嵌鋰進程機理圖。
(a)NDG/MoS2/NDG電極的充放電曲線圖;(b)電流密度0.1 A/g下，NDG/MoS2/NDG電極的循環(huán)功能圖;(c)NDG/MoS2/NDG，NDG/MoS2，和MoS2電極的倍率功能圖;(d)不同電流密度下，NDG/MoS2/NDG電極和NDG/MoS2電極，NDG/MoS2/NDG電極和MoS2電極的容量比;(e)電流密度1 A/g下，NDG/MoS2/NDG電極的循環(huán)功能圖。
相關(guān)研討效果最近刊登在Nano Energy, 2017, 41, 154-163上。Thermal decomposition-reduced layer-by-layer nitrogen-doped graphene/MoS2/nitrogen-doped graphene heterostructure for promising lithium-ion batteries.
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